使用硅基材料来制备锂离子电池的负极对于提高锂离子电池的性能有重大的意义，但是主要的挑战在硅较差的导电性以及循环过程中难以保持结构的完整性。基于此文章合成了一种具有“三明治”结构的石墨烯和碳涂层硅的复合物(Si@C-rGO)，不仅提高导电性和机械性能，同时循环性能也得到了大大提升。
该电极材料的制备方法如图1所示，首先在碳涂层硅(Si NPs)纳米颗粒涂表面涂覆一层多巴胺，通过聚合作用形成聚多巴胺，再将其和GO混合液的一起抽滤，热还原后形成Si@C-rGO复合物，该复合物在石墨烯和碳涂层硅之间形成了强烈的共价键和氢键，如图2所示，避免了硅的团聚和石墨烯的堆叠。
图1 Si@C-rGO的制备流程示意图
图2 硅和石墨烯的相互作用示意图
图3为Si@C-rGO的SEM。从低倍的SEM中可以看出Si@C-rGO复合物主要为层状的微米团簇结构，表现出“三明治”的形貌。高倍下SEM显示出Si NPs均匀的嵌入和分散在褶皱的石墨烯层间。褶皱的石墨烯在Si@C NPs之间形成连通的网状结构，以便构成良好的电子传输网络系统。图4使用的XRD，Raman和FT-IR 均说明了Si和C有一个良好的复合，以及复合后的Si@C均匀的依附在氧化石墨烯层间，烧结后，氧化石墨被还原成石墨烯，Si@C均匀的依附在石墨烯层间。图4 的热重中主要说明了形成的Si@C复合物中，90%是硅;在形成的Si@C-rGO复合物中，硅占60%。
图3 Si@C-rGO复合物的SEM。 a)侧视图;b) a中标记部分的俯视图;c)a中标记部分的HR-TEM; d) Si@C-rGO复合物的TEM
图4 Si@C-rGO，Si-rGO和SiNPs的a)XRD;b)热重;c)拉曼;d)红外。
电化学性能如图5所示，纯Si组装的电池在循环50圈后容量明显下降;Si和rGO的复合物在循环100圈后容量也只有50%;但是本文合成的Si@C-rGO，在循环400圈后，容量保持了99.4%。
本文相关工作发表在Advanced Energy Materials上(Carbon-Coated Si Nanoparticles Anchored between Reduced Graphene Oxides as an Extremely Reversible Anode Material for High Energy-Density Li-Ion Battery)DOI: 10.1002/aenm.201600904